В январе 2006 года Underoath приступили к записи своего пятого альбома. Продюсерами альбома выступили Мэтт Голдман (основатель группы Blue Man Group) и Адам Дуткевич (гитарист группы Killswitch Engage). Альбом соединил в себе мелодичные тенденции своего предшественника с тяжелыми элементами первых альбомов.
Незаконченная версия альбома просочилась в Интернет за несколько месяцев до даты выпуска. Члены группы опубликовали заявление, в котором говорилось, что украденная версия не смикширована должным образом, является «сырой» и звучит совсем не так, как будет звучать окончательная версия альбома.
Весной 2006 года группа участвовала в съемках двух клипов на песни с нового альбома «In Regards To Myself» и «Writing On The Walls». Съемки проходили в Швеции. Видео на песню «Writing On The Walls», ставшую главным синглом с альбома, было позднее номинировано на премию Грэмми (Best Short Form Music Video).
Альбом Define The Great Line вышел 20 июня 2006 года и попал на вторую строчку основного чарта Billboard.Это самая высокая стартовая позиция для альбома христианской группы с 1997 года.В первую неделю было продано около 98 тысяч копий.
Вместе с обычной версией альбома было также выпущено специальное издание с другой обложкой и DVD, содержащим закулисные съемки и задокументированный процесс записи альбома.
11 ноября 2006 года RIAA (ассоциация звукозаписывающих компаний Америки) сертифицировала альбом Define The Great Line как «золотой» (было продано полмиллиона копий).
Осень 2006 года Underoath провели в туре по Америке, Европе и Азии в поддержку нового альбома. В феврале 2007 года были сняты еще два клипа на песни «You’re Ever So Inviting» and «A Moment Suspended In Time».
17 июля 2007 года группа выпустила DVD под названием 777, содержащий подборку концертных выступлений и видеоклипы с альбома Define The Great Line.
27 мая 2008 года в свет вышел live CD/DVD под названием Survive, Kaleidoscope.
